归顺后金，还要求直接与林丹汗通使。林丹汗知道了自己的两个鄂托克通款后金的事实后，不但没有理解他们的良苦用心，反而讨伐奈曼、敖汉，奈曼、敖汉不堪林丹汗的压力，于天岂佑三年六月背叛林丹汗，归附于后金大公王朝并与皇太极订立了同盟誓约。
由于，努氏(努尔哈哧) 太子皇太极势力延伸到了辽河上下流域，于是林丹汗的察哈尔部随后后退，林丹汗离开辽河套踏上西迁之路。首先是因为他在左翼已众叛亲离再加上后金兵锋正盛，被迫选择西迁。其次是利用右翼力量薄弱之机兼并诸部，恢复蒙古大汗的共主地位。第三是，当时察哈尔部与明朝贸易的据点广宁已经失陷，林丹汗想通过兼并右翼诸部以将明朝给右翼的丰厚"市赏"据为己有。
天岂佑七年十月，林丹汗以察哈尔部八鄂托克之一的多罗特留守故地，率数万众西迁。右翼诸部果然不是林丹汗的对手，林丹汗以秋风扫落叶之势，击溃了驻牧于宣府外元上都故地的哈喇慎部，以及定居于归化城的土默特部。于是乎很快在右翼立足经过数次战役，林丹汗在天岂佑七年底平定右翼地区，驱逐了顺义王卜逸兔(土默特俺答汗之孙)，并废除了济农额璘臣(济农是达延汗所设置的代表大汗管理右翼的世袭官职，驻鄂尔多斯，到林丹汗时已实际独立)，结果右翼诸部相继归附后金。
另一方面，留守于辽河套的察哈尔部也开始瓦解，不仅奈曼、敖汉两鄂托克投靠后金，阿喇克卓特也步其后尘而降金，浩齐特、乌珠穆沁、苏尼特三鄂托克则北上投奔漠北外喀尔喀硕垒台吉(后来的车臣汗)处。
天岂佑八年春开二月，皇太极一征察哈尔，到九月时吞并了察哈尔及哈喇慎之故地。林丹汗仅据有宣府边外以西的河套和土默川一带。此时，林丹汗与明朝的关系也在恶化中，他西迁的一个重要目的就是获得右翼所拥有的"市赏"，但明天启皇帝于六年，"废都尉、兴总兵、听谗言、害边关"，林丹汗派去索赏的大臣贵英恰也被明军所杀。
因而林丹汗于天岂佑八年正月大举入侵大同，杀死明朝军民数万人
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，差一点攻占了大同城。明朝本欲以右翼诸部抵御林丹汗，但到天岂佑八年初春寒时右翼地区被林丹汗平定，明朝不得不于次年恢复"市赏"。尽管如此，林丹汗仍于天岂佑八年春和天岂佑八年秋两次侵犯大明王朝边境，直接逼临巴林左旗攻下塘关近接北平府管辖的张家口。天岂佑八年六月，林丹汗又二次东征西拉木伦河，侵袭已降金的阿鲁科尔沁达赉楚琥尔牧地，带走了塞棱阿巴海的部众和一批金银珠宝、古董玉器。至此，皇太极亲率二千余名精锐铁甲连环锁子骑兵赶来，这工夫林丹汗早已经撤走进了腾格里大漠。
此外，他还杀了漠北外喀尔喀诸部派到右翼的使者，引起漠北亦里巴里、瓦刺、鞑靼诸部的恐慌。林丹汗西迁以来虽然取得一些军事胜利，但却得罪了大多数蒙古诸公国主的怒火，使他陷入孤家寡人的境地离统一蒙古的梦想也越来越遥远。
当时漠西和漠北原本就不臣服林丹汗，漠南诸部则在林丹汗的打击下纷纷东投努氏(努尔哈哧) 太子皇太极的后金。林丹汗虽获得富庶的右翼故地，但因为连年争战，“杀戮甚于”"畜牧匮乏"至使各部流离失所。加上"塞外霜早, 颗粒无收兼厉疫盛行"蒙古诸部几入绝境之中。而各各部落的抵抗也大大削弱了察哈尔部本身的力量，尤其是"插(察哈尔部)之疲甚、饿甚、穷甚"直接导致其兵员严重减耗"插有马约备仅收四万插众不满五万"。这工夫，皇太极看准这个机会决定发动对林丹汗的决战，彻底征服漠南蒙古诸公使国。
天岂佑八年十月，皇太极就已经准备最后一次兴兵十万铁骑讨伐林丹汗，在科尔沁各部的劝说之下这才一一推迟。但是并未
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